颜爱晶等发表文章于Advanced Energy Materials

Unravelling water's transition from passivation to electrochemical participation in aprotic lithium-oxygen batteries

锂氧（Li–O₂）电池因其极高的能量密度而被视为极具前景的下一代储能体系，但其实际应用受到放电容量受限的制约。研究发现，引入水可显著提升放电容量，但其对溶剂化结构及界面反应行为的影响机理尚未得到充分理解。本研究结合分子动力学模拟、电子显微分析及电化学测试，揭示了水驱动的溶剂化结构重构主导了过氧化锂（Li₂O₂）的成核行为，并诱导出一种控制锂负极腐蚀的跨电极电化学过程（crossover electrochemistry）。具体而言，适量引入水可促进Li₂O₂在原有沉积物沟槽处的定向生长，从而扩展有限的正极活性位点，实现放电容量的突破。此外，我们证实锂负极腐蚀实质上是一种可控的电化学反应，而非简单的化学扩散过程，其发生受到正极诱导的跨界面电化学作用支配。这一此前被忽视的耦合机制由水调控的溶剂化结构所触发，既增强了物质传输，又有效抑制了负极腐蚀。本研究为理解水介导的电化学过程提供了新的理论基础，并为优化锂–氧电池的设计与性能调控提供了重要的策略指导。

2025年11月